锂离子电池已广泛应用于社会生活的方方面面，给人们的生活带来了便利。然而，锂离子电池仍存在一些基本的科学问题，其中进一步揭示锂存储材料的储锂机理对于提高锂离子电池的性能和探索新材料具有非常重要的意义。中国科学院物理研究所/E01清洁能源实验室集团、北京凝聚态物理国家实验室（即将成立）等研究员胡永生用氮掺杂碳材料包覆尖晶石钛酸锂（Li4Ti5O12）用于长寿命储能锂离子电池，构建了有效的三维混合导电网络，极大地提高了该材料的倍率性能（adv.mater.，23:1385-13882011；Phys.Chem.Chem.Phys.，13:15127-151331011；ChemSusChem，5:526-5292012.）同时，李红和胡永生与A01集团的顾琳合作，利用球面像差校正环形亮场成像技术（STEM-ABF）结合第一性原理计算，在原子尺度上研究了锂离子在锂存储材料中的存储行为（Energy Environ.Sci.，2011，4:2638-2644；J。美国化学公司。Soc.，2011年，133:4661-4663；物理。化学。化学。物理。，2012, 14: 5363-5367.)。
最近，A01集团的卢霞博士、胡永生研究员和顾琳研究员应用这项技术深入研究了钛酸锂在充放电过程中的结构演变，并取得了以下新进展：（i）沿着方向清晰地观察到了锂离子在钛酸锂中的储存位置；（ii）首次在原子尺度上观察到材料的两相界面结构，从而证实了钛酸锂中的两相反应机理，这对理解锂离子电池中的二相反应机理具有重要参考价值；（iii）通过原子分辨电子能谱（EELS）研究了锂化材料中的电荷分布，发现电荷的不均匀分布与第一性原理计算结果一致。（iv）观察到，所有钛酸锂材料的表面都显示出不同于体相的结构，厚度为1-2纳米，这可能是该材料在实际应用中胀气的原因。相关结果发表在新一期的《高级材料》（Adv.Mater.，2012，24:3233-3238.）上。
上述工作得到了科技部储能材料研究创新团队、科学院知识创新工程能源项目组定向项目、科学院百人计划和国家自然科学基金能源项目组重点项目的支持。
图1。（a） 尖晶石Li4Ti5O12的晶格结构示意图，其中垂直方向分别为、1、2、3和4，对应于16d、32e、8a和16c的晶格位置。（b） 以及（c）Li4Ti5O12的球面像差校正的暗场和亮场的照片。（d） 沿着AB方向的对比度反转的线对比度的示意图。
图2。化学锂化Li4+xTi5O12（x≈0.15）界面结构示意图。（a）电子显微镜亮场照片显示，黄线为两相界面，带轴为。（b） 和（c）分别对应于图A中两个区域的线对比示意图。（d）两个有色相（Li4Ti5O12相（区域1）和Li7Ti5O12相和（区域2））之间的界面示意图。（e） 第一性原理计算模拟的两相界面示意图显示，8a-Li在Li4相中的位置保持不变，但Li7相中的16c的位置在界面附近明显偏移，这与电子显微镜的结果一致。
图3。Ti-L2,3的原子分辨电子能量损失谱。（a） 第一性原理计算显示了Ti在不同化学状态下的分布。（b） 具有彩色暗场锂化的Li4Ti5O12的电子显微镜照片。（c） Ti-L2,3原子解析的电子能量损失谱，显示了锂化样品中电荷的不均匀分布。
图4。Li4Ti5O12的暗场和亮场电子显微镜放大照片。可以清楚地看到，表面显示出不同于体相的结构，厚度为1-2纳米，这可能是材料在实际应用中胀气的原因。锂离子电池已广泛应用于社会生活的方方面面，给人们的生活带来了便利。然而，锂离子电池仍存在一些基本的科学问题，其中进一步揭示锂存储材料的储锂机理对于提高锂离子电池的性能和探索新材料具有非常重要的意义。中国科学院物理研究所/E01清洁能源实验室集团、北京凝聚态物理国家实验室（即将成立）等研究员胡永生用氮掺杂碳材料包覆尖晶石钛酸锂（Li4Ti5O12）用于长寿命储能锂离子电池，构建了有效的三维混合导电网络，极大地提高了该材料的倍率性能（adv.mater.，23:1385-13882011；Phys.Chem.Chem.Phys.，13:15127-151331011；ChemSusChem，5:526-5292012.）同时，李红和胡永生与A01集团的顾琳合作，利用球面像差校正环形亮场成像技术（STEM-ABF）结合第一性原理计算，在原子尺度上研究了锂离子在锂存储材料中的存储行为（Energy Environ.Sci.，2011，4:2638-2644；J。美国化学公司。Soc.，2011年，133:4661-4663；物理。化学。化学。物理。，2012, 14: 5363-5367.)。
最近，A01集团的卢霞博士、胡永生研究员和顾琳研究员应用这项技术深入研究了钛酸锂在充放电过程中的结构演变，并取得了以下新进展：（i）沿着方向清晰地观察到了锂离子在钛酸锂中的储存位置；（ii）首次在原子尺度上观察到材料的两相界面结构，从而证实了钛酸锂中的两相反应机理，这对理解锂离子电池中的二相反应机理具有重要参考价值；（iii）通过原子分辨电子能谱（EELS）研究了锂化材料中的电荷分布，发现电荷的不均匀分布与第一性原理计算结果一致。（iv）观察到，所有钛酸锂材料的表面都显示出不同于体相的结构，厚度为1-2纳米，这可能是该材料在实际应用中胀气的原因。相关结果发表在新一期的《高级材料》（Adv.Mater.，2012，24:3233-3238.）上。
上述工作得到了科技部储能材料研究创新团队、科学院知识创新工程能源项目组定向项目、科学院百人计划和国家自然科学基金能源项目组重点项目的支持。
图1。（a） 尖晶石Li4Ti5O12的晶格结构示意图，其中垂直方向分别为、1、2、3和4，对应于16d、32e、8a和16c的晶格位置。（b） 以及（c）Li4Ti5O12的球面像差校正的暗场和亮场的照片。（d） 沿着AB方向的对比度反转的线对比度的示意图。
图2。化学锂化Li4+xTi5O12（x≈0.15）界面结构示意图。（a）电子显微镜亮场照片显示，黄线为两相界面，带轴为。（b） 和（c）分别对应于图A中两个区域的线对比示意图。（d）两个有色相（Li4Ti5O12相（区域1）和Li7Ti5O12相和（区域2））之间的界面示意图。（e） 第一性原理计算模拟的两相界面示意图显示，8a-Li在Li4相中的位置保持不变，但Li7相中的16c的位置在界面附近明显偏移，这与电子显微镜的结果一致。
图3。Ti-L2,3的原子分辨电子能量损失谱。（a） 第一性原理计算显示了Ti在不同化学状态下的分布。（b） 具有彩色暗场锂化的Li4Ti5O12的电子显微镜照片。（c） Ti-L2,3原子解析的电子能量损失谱，显示了锂化样品中电荷的不均匀分布。
图4。Li4Ti5O12的暗场和亮场电子显微镜放大照片。可以清楚地看到，表面显示出不同于体相的结构，厚度为1-2纳米，这可能是材料在实际应用中胀气的原因。
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