德国研究人员提出新高熵储能材料 推动锂电池发展

(图片来源:RSC)据国外媒体报道，德国卡尔斯鲁厄理工学院(KIT)的研究人员提出了一种适用于储能应用的新型高熵材料。在他们的论文中，他们报道了通过简单的机械化学方法，以最近设计的聚阳离子过渡金属基高熵氧化物为前体，LiF或NaCl为反应物，制备聚阴离子和聚阳离子化合物，从而生成锂或钠材料。工作电势相对于Li+/李灿为3.4 V的含锂熵稳定的氟氧化合物(LIX(co 0.2 Cu 0.2mg 0.2 ni 0.2 Zn 0.2)ofx)用作阴极活性材料。与传统的(非熵稳定的)氟氧化合物不同，这种新材料受益于熵稳定性，表现出更强的储锂性能，以前所未有的方式改变组成元素，提高循环性能。熵稳定性的概念也适用于具有岩盐结构的含钠氯氧化物，从而为锂电池技术的发展铺平了道路。在许多不同的应用领域，高熵材料以其新奇、意想不到和前所未有的特性引起了广泛的关注。HEM是基于引入高组态熵来稳定单相结构。目前已经合成和公开了大量的高熵化合物，包括碳化物、二硼化物、氮化物、硫族化物和氧化物，广泛应用于热电、电介质和锂离子电池。最近，一种被命名为高熵氧化物(HEO)的高熵材料在2015年由美国的Christina M.Rost等人首次提出。然而，到目前为止，还没有关于含多个阴离子的HEM化合物的文献报道。稳定的高组态熵效应仅由晶体结构中的阳离子引起，因为阴离子位点的贡献为零。因此，制备具有明显熵稳定性迹象的聚阴离子和聚阳离子单相结构具有重要意义，特别是考虑到构型熵增益将大于基于过渡金属的HEO体系。KIT的论文是首次报道，多阴离子和多阳离子高熵氧卤化物，及其在电化学储能中的应用。研究人员以聚阳离子过渡金属基HEO(即只有氧离子占据阴离子位点)为前驱体，引入额外的卤素离子(X)和碱金属离子，生成聚阴离子和聚阳离子岩盐化合物(HEOX)。一价氟被引入到被二价氧占据的HEO阴离子晶格中，通过在阳离子晶格中加入一价锂(或钠)来补偿电荷。由于氟离子和氧离子的半径相近，这种取代不会在单相岩盐结构中引起明显的应变。通过在一种熵稳定的聚阳离子化合物中加入多个阴离子，研究人员首次发现，在保持单相岩盐结构的同时，不仅阳离子，阴离子也会发生变化。这些化合物构成了一类新的熵稳定材料，阴离子晶格促进了构型熵的形成，从而获得了额外的结构稳定性增益。通过该方法，成功合成了一种适用于下一代锂离子电池的具有岩盐结构的氟基负极活性材料。值得一提的是，熵稳定性可以显著提高循环性能。此外，这种方法可以减少电池正极中有和昂贵的元素，而不会明显影响能量密度。综上所述，多阴离子和多阳离子高熵化合物的概念将带来前所未有的新型储能材料。(图片来源:RSC)据国外媒体报道，德国卡尔斯鲁厄理工学院(KIT)的研究人员提出了一种适用于储能应用的新型高熵材料。在他们的论文中，他们报道了通过简单的机械化学方法，以最近设计的聚阳离子过渡金属基高熵氧化物为前体，LiF或NaCl为反应物，制备聚阴离子和聚阳离子化合物，从而生成锂或钠材料。工作电势相对于Li+/李灿为3.4 V的含锂熵稳定的氟氧化合物(LIX(co 0.2 Cu 0.2mg 0.2 ni 0.2 Zn 0.2)ofx)用作阴极活性材料。与传统的(非熵稳定的)氟氧化合物不同，这种新材料受益于熵稳定性，表现出更强的储锂性能，以前所未有的方式改变了组成元素，并提高了……自行车性能。熵稳定性的概念也适用于具有岩盐结构的含钠氯氧化物，从而为锂电池技术的发展铺平了道路。在许多不同的应用领域，高熵材料以其新奇、意想不到和前所未有的特性引起了广泛的关注。HEM是基于引入高组态熵来稳定单相结构。目前已经合成和公开了大量的高熵化合物，包括碳化物、二硼化物、氮化物、硫族化物和氧化物，广泛应用于热电、电介质和锂离子电池。最近，一种被命名为高熵氧化物(HEO)的高熵材料在2015年由美国的Christina M.Rost等人首次提出。然而，到目前为止，还没有关于含多个阴离子的HEM化合物的文献报道。稳定的高组态熵效应仅由晶体结构中的阳离子引起，因为阴离子位点的贡献为零。因此，制备具有明显熵稳定性迹象的聚阴离子和聚阳离子单相结构具有重要意义，特别是考虑到构型熵增益将大于基于过渡金属的HEO体系。KIT的论文是首次报道，多阴离子和多阳离子高熵氧卤化物，及其在电化学储能中的应用。研究人员以聚阳离子过渡金属基HEO(即只有氧离子占据阴离子位点)为前驱体，引入额外的卤素离子(X)和碱金属离子，生成聚阴离子和聚阳离子岩盐化合物(HEOX)。一价氟被引入到被二价氧占据的HEO阴离子晶格中，通过在阳离子晶格中加入一价锂(或钠)来补偿电荷。由于氟离子和氧离子的半径相近，这种取代不会在单相岩盐结构中引起明显的应变。通过在一种熵稳定的聚阳离子化合物中加入多个阴离子，研究人员首次发现，在保持单相岩盐结构的同时，不仅阳离子，阴离子也会发生变化。这些化合物构成了一类新的熵稳定材料，阴离子晶格促进了构型熵的形成，从而获得了额外的结构稳定性增益。通过该方法，成功合成了一种适用于下一代锂离子电池的具有岩盐结构的氟基负极活性材料。值得一提的是，熵稳定性可以显著提高循环性能。此外，这种方法可以减少电池正极中有和昂贵的元素，而不会明显影响能量密度。综上所述，多阴离子和多阳离子高熵化合物的概念将带来前所未有的新型储能材料。

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